Jonathan Gervaix | Pascal Breil | Franck Poly | Philippe Namour*
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Description and validation of a new simple, inexpensive iso-pressure device for quantitative measurements of gas emissions in river (the SNIFFER for "Sampler of Natural InFluxes of Foul Emissions from River sediment"). The Sniffer was validated, during two field campaigns, a first in winter (18/12/13 to 20/02/14) and a second in spring (16/04/14 to 14/05/14) on a stream receiving some organic matter from a combined sewer overflow. The measured CH4 emissions are of the order of 0.50 L/(m2.day). This production is far from negligible and commits us to reconsider the contribution of water systems in total greenhouse gas emissions.
RÉSUMÉ:
Description et validation d’un nouveau dispositif iso-pression simple, peu couteux de mesures quantitatives des émissions de gaz en rivière (le SNIFFER pour "Sampler of Natural INFluxes of Foul Emissions from River sediment"), validé, lors de deux campagnes de terrain, une première hivernale (18/12/13 au 20/02/14) et une seconde printanière (16/04/14 au 14/05/14) sur un cours d’eau soumis à des apports de matière organique d’un déversoir d’orage. Les émissions mesurées sont de l’ordre de 0,50 L/(m2.J) de CH4. Cette production est loin d’être négligeable et nous engage à reconsidérer la contribution des hydrosystèmes fluviaux dans les émissions totales de gaz à effet de serre.
sediment, river, gas, greenhouse effect, measurement
Mots-clés:
sédiment, rivière, gaz à effet de Serre, mesure
Le changement global en cours modifiera très certainement les cycles biogéochimiques aquatiques. En effet ceux-ci sont fortement influencés par le climat (température, précipitations et saisons), l'agriculture (apports des fertilisants et ruissellement) et l'urbanisation (imperméabilisation et rejets). Atténuer l'impact du changement global est un des objectifs majeurs de toute stratégie de développement durable. De plus, il existe un besoin clair et urgent de mieux évaluer les sources d'émissions de gaz à effet de serre (GES) de toutes les activités humaines. La question des émissions de GES des masses d'eau continentales a été soulevée dans les forums scientifiques et politiques (cf. rapports du GIEC, Accord de Paris). Le métabolisme fluviatile convertit une part non négligeable de ces flux trophiques (C & N) et son importance dans le bilan global des GES a récemment été réévalué [1]. L'azote et le carbone sont intensément recyclés conduisant à l’émission de formes gazeuses : N2, CO2, N2O, CH4 [2-4] et des taux d’élimination de l'azote pouvant aller jusqu'à 70% [5, 6]. Cependant, les origines réelles de ces gaz et leurs évolutions finales sont moins documentées et d’importantes lacunes subsistent dans notre connaissance sur l’intensité du métabolisme et sa localisation en rivière, notamment au niveau hyporhéique [7].
Ainsi, sur 27 cas dans lesquels les deux voies d’émission (diffusion and ébullition) ont été quantifiées, nous trouvons une large gamme d’estimation des émissions de CH4 sous forme de bulles allant de 0% à 95% du flux total. De plus l'hétérogénéité spatiale et temporelle de ce processus semble remarquable. Enfin vue la très petite taille du groupe de données disponibles (n = 26 sites), il est difficile de suggérer une estimation pour le transfert des gaz depuis la rivière vers l’atmosphère [8]. Des estimations précises des émissions de GES par les masses d'eau urbaines et périurbaines sont nécessaires. Aussi, nous devons concevoir de nouveaux outils de prélèvement des gaz dans les cours d’eau afin d'améliorer notre capacité de quantification des émissions gazeuses et ainsi combler ce vide évident dans nos connaissances des processus biogéochimiques aquatiques.
Le verrou scientifique majeur dans la compréhension de ces émissions gazeuses est le manque de données de terrain en continu, empêchant tout calcul de flux et compréhension des facteurs déterminants les dynamiques de ces émissions. La mesure spectrométrique directe dans l’air est une première méthode demandant un appareillage relativement volumineux et coûteux, qu’il n’est pas raisonnable de laisser sur le terrain sans un important système de sécurité [9]. La mesure par chromatographie après prélèvement est tout aussi coûteuse, ponctuelle en temps/espace et nécessite des adaptations terrain pour une mesure en continu [10].
De plus les flux diffusifs semblent faibles et erratiques, ce qui explique l'absence d'information sur l'ébullition (émission brutale de bulles de gaz depuis les eaux de surface vers l'atmosphère). L'ébullition est un important mécanisme de transfert des gaz comme le CH4 vers l'atmosphère. Si le prélèvement d’atmosphères gazeuses est assez aisé à l’aide de sacs [11] ou de tubes [12], la mesure représentative du dégazage effectif en milieu courant nécessite certaines précautions pour bien cerner et quantifier le phénomène.
En raison de leur nature stochastique, cependant, les flux d'ébullition sont difficiles à suivre avec précision. Les mesures en ligne dans les égouts ont également révélé des variations temporelles et spatiales hautement dynamiques de la production de CH4 en raison de facteurs tels que le temps de rétention hydraulique, le rapport surface/volume, la température et la concentration de matière organique dans les eaux usées [13].
Les techniques les plus classiques consistent à utiliser des enceintes closes chargées de collecter tout gaz émanant du sédiment. Ces chambres sont également utilisées pour collecter les gaz de rizières [14]. Ces techniques présentent l’inconvénient de ne pas permettre la quantification des gaz naturellement émis ni a fortiori un suivi en continu du flux de gaz. Ils ont vocation à caractériser les types de gaz produits. Ce sont des préleveurs passifs, qui intègrent l’information sur une durée, avec perte de la dynamique de production et un biais de mesure lié à la variation de pression dans le dispositif qui limite le flux gazeux. Le manque d'outils fiables de mesure des émissions de GES en rivière et les nombreuses incertitudes sur les flux émis, conduisent à une absence de consensus sur les flux réels et leur contribution au réchauffement climatique. Il était donc nécessaire d’imaginer un dispositif levant ces deux contraintes (volume fixe et pression croissante).
Cet article propose un nouveau type de préleveur quantificateur de gaz iso-pression, adapté à la collecte dynamique des gaz émis par les sédiments. Ce nouveau dispositif a été évalué en laboratoire pour fiabiliser le protocole de prélèvement des gaz depuis le dispositif de collecte et dans un ruisseau soumis à des surverses de Déversoir d’Orage (DO), en milieu périurbain. Ce déversoir constitue une source d’apports récurrents de matière organique, à l’origine d’une activité microbienne anaérobie plus importante dans le sédiment.
2.1 Site expérimental
Le site d’expérimentation (la rivière Chaudanne) se situe sur le bassin de l’Yzeron, un affluent de rive droite du Rhône (France), dont une grande partie du bassin est en zone périurbaine, à l’ouest de Lyon. Le bassin de l’Yzeron est constitué d’un amont (Monts du Lyonnais) surtout rural (taux urbanisation <10%; données : CORINE Land Cover 2006) de nature granitique et gneissique. Plus en aval, succède le Plateau Lyonnais, zone périurbaine (urbanisée à ~23%) et de même nature géologique. Le climat du bassin est de type continental tempéré, soumis à des influences océaniques et méditerranéennes. La moyenne annuelle des précipitations est de 700 mm. L’étude porte sur la Chaudanne, un petit affluent en rive gauche de l’Yzeron parcourant le Plateau Lyonnais (Figure 1).
Figure 1. Carte de localisation du site d'étude délimité en 3 zones (types rural, péri-urbain et urbain). Le ruisseau Chaudanne se situe dans la zone péri-urbain intermédiaire [15]
La surface du bassin versant de la Chaudanne est de 2,6 km2 pour un linéaire de ruisseau de 2,2 km. Le ruisseau coule vers le sud-est, à partir de 443 m d'altitude jusqu'à sa confluence avec l’Yzeron à 306 m (pente moyenne de 3,6%). Le ruisseau s’écoule sur des arènes gneissiques dépourvues de carbonates (colluvions et alluvions [16]). Les données hydrologiques sont suivies dans le cadre de l’Observatoire de Terrain en Hydrologie Urbaine (OTHU) depuis 1997 et donnent un bon aperçu du caractère pluvial et réactif du bassin de l’Yzeron et de l’effet de l’urbanisation sur le régime d’écoulement des cours d’eau [17]. La faible évapotranspiration hivernale, explique le débit continu de la Chaudanne de novembre à mai. En revanche, la Chaudanne connait des étiages estivaux sévères, voire des assecs (cours d’eau intermittent). La station suivie est située en aval d’un DO. Le débit moyen du secteur est de 14,5 L/s (période 2002-11), mais le débit instantané extrême peut atteindre 1 000 L/s lors de fortes crues supra-décennales. L’effet des débits du DO est faible sur le débit moyen annuel de la Chaudanne. En année moyenne, des débits maximaux et intermittents sont constatés en été lors des surverses d’orages. Le débit est alors composé en moyenne de 85% d’eau usée du réseau unitaire. Les débits de pointes des surverses peuvent atteindre 270 L/s. L’analyse statistique réalisée sur les débits déversés indique un débit, une durée de surverse et un volume médians respectivement de 31 L/s,16 min, et 19,2 m3. La perturbation du régime hydrologique se manifeste aussi par un élargissement sensible du cours d’eau en aval du DO qui passe de 1 à 1,6 m en moyenne, accompagné d’un processus d’incision. La température de l'eau de surface est comprise entre 1,2°C en hiver et 21,8°C en été avec une moyenne de 9,2°C sur l’année. Celles du sédiment à 30 cm de profondeur sont similaire avec cependant une moyenne légèrement supérieure de 0,2℃. Cela témoigne d’une très bonne connexion entre les compartiments superficiel et hyporhéique.
Le dispositif a été testé en aval du DO de Grézieu-la-Varenne juste en amont de deux seuils poreux aménagés pour contrecarrer le processus d’incision et de sapement des berges. Ces seuils se sont remplis de sable pour l’essentiel, constituant des massifs sableux qui piègent une partie de la pollution délivrée par le DO.
2.2 Matériel
2.2.1 Description du dispositif d’échantillonnage et de mesure
L'appareil a été nommé Sniffer pour "Sampler of Natural INFluxes of Foul Emissions from River sediment". Le corps entier du Sniffer est opaque, à l'exception du tube de contrôle de niveau, afin d'éviter toute photosynthèse susceptible de perturber la mesure du gaz et toute élévation de température excessive qui influence le volume du gaz. Par mesure de précaution, le Sniffer, une fois installé, a été enveloppé d’une feuille d’aluminium pour limiter l’effet du rayonnement solaire.
Un Sniffer est composé de trois éléments en PVC et acier inoxydable : un tube central et de deux bouchons, à chaque extrémité (Figure 2).
Figure 2. Représentation des trois éléments composant le Sniffer assemblé
La surveillance du niveau d'eau par mesure optique a été étudiée mais les effets de la lumière sur les gaz collectés ne sont pas bien maitrisés. Aussi, nous avons adopté une technologie plus inerte: la mesure par ultrasons. Une sonde à ultrasons immergée SND-UST 540 a été utilisée en tant que capteur de niveau d'eau (capteur à ultrasons émetteur / récepteur à un élément 500 kHz en mode réflexion, zone aveugle : 6 cm, CR2M, Asnières-sur-Seine, France). La sonde à ultrason immergée (USI), présente l’avantage de ne pas être influencée par la variation de pression atmosphérique. Cette technologie est basée sur l’analyse du temps de parcours des ultrasons émis puis réfléchis sur l’interface eau-ciel gazeux. La température de l'eau dans le Sniffer est surveillée par une sonde à ultrasons immergée qui utilise ces données pour corriger la vitesse de propagation des ultrasons dans l’eau. Connaissant la vitesse de propagation dans l’eau, la précision de la mesure est de l’ordre du millimètre. Partant d’une situation initiale où la cartouche est remplie d’eau ultra-pure (pour minimiser toute activité biologique interne), la sonde USI permet de suivre la baisse du niveau d’eau consécutive à l’entrée du gaz dans la cartouche. La sonde devait aussi être capable de fonctionner en alimentation à faible voltage (ici 12 V), afin de pouvoir fonctionner hors réseau électrique. Pour obtenir une quantification en temps réel et en continu, la sonde a été connectée à un centrale d’acquisition (CR2M, type SAB600) qui permet d’alimenter la sonde USI, de gérer les impulsions, de stocker les données de mesure de la sonde à un pas de temps minimal de la minute et selon une stratégie dite à pas de temps variable qui permet de ne retenir que les valeurs correspondant à des variations du niveau d’eau. Cette stratégie permet d’économiser la mémoire de l’enregistreur de données.
Figure 3. Représentation du Sniffer assemblé en conditions opérationnelles
Le Sniffer est connecté à une cloche benthique en verre (Øint 200 mm) par des tuyaux souple en Versilic® (Æext : 10 mm) selon la Figure 3. Une fois assemblées toutes les pièces du Sniffer, celui-ci doit être rempli d’eau. Des tests d’étanchéité sont réalisés en fermant les tubes d’entrée et sortie et en imposant une charge d’un mètre d’eau par le bouchon du septum. On distingue dans la Figure 3 le chemin du gaz qui remonte naturellement depuis la cloche vers le tube d’entrée latéral dans la cartouche, traverse l’eau de la cartouche et s’accumule dans le haut de la cartouche. La pression du gaz et de l’eau s’équilibre par vidange de l’eau de la cartouche vers la rivière. L’ensemble maintient une pression égale entre la rivière et la cartouche.
2.2.2 Echantillonnage des gaz du Sniffer
L’échantillonnage est réalisé à l’aide de tubes Venoject® (Duster SAS, France), préalablement purgés à l’hélium (3 cycles de 240 s). Les tubes Venoject® se trouvent en surpression d’hélium grâce à un banc d’inertage. Lors de l’échantillonnage, 9 mL de gaz sont retirés du tube Venoject® avec une seringue de 10 mL équipée d’une aiguille 26G ; la seringue est purgée avec du gaz issu du septum du Sniffer ; puis 9 mL sont prélevés du Sniffer et injectés dans un tube Venoject®.
2.2.3 Evaluation en laboratoire du fonctionnement du Sniffer
La validation du Sniffer et la vérification de l’absence de contamination par les gaz atmosphériques ont été menées : une évaluation quantitative pour s’assurer que le Sniffer complet mesure précisément et avec justesse les volumes de gaz collectés ; et une évaluation qualitative permettant de vérifier l’absence de contaminations engendrées par l’air ambiant (N2, O2).
Le dispositif a été testé au laboratoire d’une part :
Les modes de prélèvements des gaz contenus dans le Sniffer ont également été évalués, afin de vérifier l’absence de contamination possible entre la cartouche et l’analyse des gaz en laboratoire. Cette seconde série d’expériences a consisté à tester trois modes de prélèvement des gaz dans le Sniffer préalablement rempli de CH4 ou de N2O :
Chaque test a été réalisé en triplicats.
Les gaz échantillonnés sont analysés par un microchromatographe sur phase gazeuse µGC-R3000 (SRA, Marcy-l’étoile France) composé d’un injecteur MEMS, détecteur TCD et colonnes capillaires VAR Molsieve 10 m GcModule, VAR PPQ 10 m GcModules thermostatées respectivement à 100°C et 70°C.
2.2.4 Installation sur le terrain
En rivière, le Sniffer est fixé à une tige support enfoncée dans le sédiment et les circuits sont remplis d’eau ultra pure par le tube souple déconnecté de la cloche benthique. Cela afin de chasser toute bulle de gaz dans le dispositif et d’établir un circuit hydraulique continu pour ne pas forcer ou limiter le dégazage des sédiments mais aussi afin de laisser circuler les gaz dans le Sniffer. L’eau ultra-pure a été retenue pour ces propriétés stériles, son absence de gaz et d’ions dissous. La station est programmée pour une acquisition à un pas de temps variable.
Photo 1. A gauche : Remplissage de la cartouche du Sniffer à l’aide d’un bidon d’eau ultra-pure. On distingue la cloche benthique et les tuyaux d’entrée et sortie d’eau. (note : le tube en PVC gris est un piézomètre hyporhéique indépendant du Sniffer abritant une sonde multiparamètre) ; à droite le Sniffer en place
3.1 Validation quantitative au laboratoire
Afin d’évaluer le comportant du dispositif de collecte pour des apports de gaz, le Sniffer est testé par cinq injections fractionnées de 50 mL d’air ambiant toutes les 5 min dans la cloche benthique. La manipulation est répétée trois fois.
La Figure 4 montre la variation de la quantité gaz mesurée en fonction des injections fractionnées d’air ambiant sous la cloche benthique (moyenne de trois répétitions). Elle montre une bonne superposition des trois essais avec des pentes proches de 1 (1,100 ; 1,090 ; 1,085) et R² proches de 0,9995 ; 0,9980 et 0,9999. La reproductibilité des mesures sur les trois essais réalisés (3 x 5 injections pour chaque volume) est particulièrement bonne, avec un coefficient de variation pour n= 5 inférieur à 1%. Le Sniffer permet donc une mesure précise et reproductible des volumes de gaz collectés par la cloche benthique. Notons toutefois une tendance du capteur à mesurer des volumes par excès, systématiquement supérieurs d’environ 7% par rapport aux volumes injectés sous la cloche Ce biais du Sniffer est aisément corrigeable a posteriori.
3.2 Validation qualitative au laboratoire
Le Sniffer est testé par injections fractionnées de 50 mL d’hélium toutes les 5 min dans la cloche benthique. La manipulation est répétée trois fois. Le gaz est échantillonné selon le protocole de terrain défini ci-dessus et analysé par CPG, afin de déterminer les éventuelles contaminations par les gaz ambiants engendrées par le protocole.
Figure 4. Variation du volume de gaz mesuré par le Sniffer en fonction des volumes d’air ambiant injectés sous la cloche benthique, en configuration de terrain
Les boîtes de Tukey (Figure 5) permettent de voir l’homogénéité des résultats, à part quelques valeurs extrêmes, pour les teneurs en N2, O2 et CO2.
Tableau 1. Teneurs en gaz analysés et variations statistiques
|
Gaz analysé |
Moyenne (mL/L) |
Ecart type |
Coefficient de variation |
|
CO2 |
0,26 |
0,07 |
26% |
|
N2 |
26 |
5 |
19% |
|
O2 |
7,5 |
1,4 |
18% |
Le coefficient de variation (Tableau 1) est faible ce qui conforte la stabilité du mode de prélèvement. Les écarts-types nous donne les concentrations en mL/L en dessous desquelles nous ne pourrons pas interpréter les résultats pour l’O2, le N2 et le CO2. Aussi, ce protocole engendre pour la plupart des cas une contamination moyenne du Venoject® de 26,4 mL/L de N2, 7,5 mL/L d’O2 et 262 µL/L de CO2 avec n= 91.
Figure 5. Représentation des résultats sous forme de boîtes de Tukey pour les teneurs en N2, O2 et CO2, réalisée à partir d’un jeu de données n=91 (3*31 essais moins deux échantillons non correctement piqués)
3.3 Prélèvement et analyse des gaz au laboratoire
Des quantités connues de gaz (CH4 et N2O) ont été injectées dans le Sniffer et prélevées ensuite selon deux procédures de prélèvement en vue d’analyses :
Les mesures de concentration effectuées dans les flacons à plasma en verre de 150 mL scellés avec un septum en caoutchouc (Verre équipement 69660 Collonges-au-Mont-d'Or France) sont utilisées comme valeurs de référence.
La Figure 6 montre les résultats des analyses de CH4 et N2O prélevés selon les trois modes d’échantillonnage.
Figure 6. Concentrations de CH4 et N2O injectées dans le dispositif et concentrations mesurées en fonction du type de prélèvements (flacon, mesure directe par CPG et prélèvement par Venoject®)
Nous observons une bonne linéarité des trois protocoles de prélèvement. Quel que soit la technique les coefficients de détermination R2 sont supérieurs à 0,99, sauf pour le N2O prélevé directement par un capillaire installé sur le Sniffer.
La Figure 7 présente les rendements mesurés pour les deux gaz CH4 et N2O par rapport aux valeurs références des flacons d’étalonnage. Les concentrations mesurées devraient être identiques à celles injectées or ce n’est pas le cas. Cet effet est encore plus prononcé avec le N2O mais cela est corrélé avec sa plus forte solubilité dans l’eau comparé au CH4. Ces deux graphiques montrent également qu’en passant par une phase de récupération des gaz dans un Venoject®, on obtient une concentration en gaz encore moins élevée que la concentration initiale. Quel que soit le mode de prélèvement (piquage CPG directe ou Venoject®), les rendements sont supérieurs pour le CH4 (respectivement 72% et 41%) par rapport à ceux calculés pour N2O (respectivement 57% et 31%). Cet effet de perte plus prononcé pour le N2O en comparaison du CH4 est corrélé avec la plus forte solubilité du N2O dans l’eau (1,14 g/L) comparé au CH4. (22 mg/L, 25°C). Le système de prélèvement iso-pression piège donc dans sa phase aqueuse une partie des gaz émis (environ 30% du CH4 et 40% du N2O), et cela sans doute de façon très similaire à celle dont la colonne d’eau superficielle piège les gaz émis par le sédiment. Notre dispositif nous informe donc d’avantage sur le potentiel d’émission vers l’atmosphère de gaz sédimentaires que sur la libération réelle de gaz depuis le sédiment vers la colonne d’eau. Une table des équilibres eau/gaz est nécessaire afin d’approcher une quantification plus réelle de la production sédimentaire. Ces mesures par défaut devront donc être corrigées par la suite pour s’approcher d’une estimation plus réaliste des quantités de gaz réellement émis par le sédiment.
Ces plus faibles rendements des prélèvements par tubes Venoject® sont attribuables à la présence d’hélium résiduel contenu dans les tubes, après le cycle de purges des tubes, malgré la mise finale sous vide. En effet, le protocole de prélèvement consiste à retirer 9 mL d’hélium avant d’injecter les gaz prélevés, mais le Venoject® a un volume réel de 12 mL. De plus, l’utilisation d’une seringue sur le terrain ne permet pas de réaliser une dépression très poussée. Ainsi, l’hélium résiduel dans le Venoject® dilue les gaz injectés. En effet, le prélèvement par Venoject® ne mesure en moyenne que 57 ± 8% du CH4 et 63 ± 5% et du N2O collectés par le dispositif soit globalement 60% du gaz collecté sans qu’une différence ne soit significative entre les deux gaz, confirmant un phénomène purement physique de dilution dans le gaz résiduel du Venoject®.
3.4 Suivis des émissions gazeuses sédimentaires en rivière
Deux campagnes de mesure d’émissions de gaz sédimentaires ont été menées. Une première en hiver 2014, du 18/12/13 au 20/02/14. Une seconde en début de printemps 2014 du 16/04/14 au 14/05/14.
3.4.1 Variation des débits
Figure 7. Pourcentages de CH4 et N2O mesurés en fonction des quantités injectées dans le dispositif et du type de prélèvements (mesure directe par CPG et prélèvement par Venoject®)
Figure 8. Débit de la rivière (Qtot) et débit du déversoir d’orage (QDO) en m3/s, campagnes de mesure : triangles noirs)
Figure 9. Température de l’eau hyporhéique (°C) et potentiel redox du sédiment (sonde multiparamétrique du piézomètre de la photo 1) pendant la période de mesure des gaz
La Figure 8 retrace les conditions de débit contrastées entre les deux campagnes de prélèvement d’hiver et de printemps 2014. La campagne d’hiver s’est déroulée en période de hautes eaux (30 à 84 L/s) alors que la campagne de printemps a eu lieu en période de basses eaux (0 à 15 L/s).
3.4.2 Variations de la température et du potentiel redox
Les enregistrements en continu de la température de l’eau et du potentiel redox montrent (Figure 9) aussi deux périodes contrastées avec une première période (hiver 2014) affichant des températures basses (6,6 ± 0,6°C) et un potentiel redox relativement stable à 203 ± 141 mV (CV% : 70%). Alors que la seconde période est marquée par une hausse de la température moyenne à 11,2 ± 1,5°C et un potentiel redox plus variable (CV : 111%) et à tendance décroissante 166 ± 183 mV, indiquant une augmentation de l’activité biologique (indiquée par la baisse du redox due à une consommation des accepteurs d’électrons disponibles dans les sédiments) stimulée par l’augmentation concomitante de la température. Donc deux campagnes relativement contrastées de mesure.
Figure 10. Volume collecté de gaz (mL/m2, points noirs) sur les sédiments de la Chaudanne en fonction de la pression totale (atmosphérique et hauteur d’eau) au niveau du sédiment de la rivière (exprimée en cm d’eau, ligne en tirets gris) et du débit du cours d’eau (m3/s, ligne en noir)
3.4.3 Influence de la pression atmosphérique
La Figure 10 montre l’influence des pressions totale (hydrostatique et atmosphérique) au niveau du sédiment dans la rivière Chaudanne, sur la quantité de gaz enregistrée par le Sniffer entre le 23/04/2014 et le 29/04/2014 (Cf. Figure 10). Au cours de cette campagne de mesure, un volume total de gaz de 4,04 L/(m2) a été collecté, dont 0,42 L/(m2) de CH4.
L’ébullition, constatée par ailleurs de visu sur le terrain, semble être contrôlée par les baisses de pression mesurées dans la zone hyporhéique du sédiment (puits hyporhéique de la Photo 1). En effet, à chaque baisse de pression correspond une augmentation du volume de gaz collecté. Les chutes de pression atmosphérique précèdent souvent les épisodes pluvieux comme l’indiquent les hausses de débit du cours d’eau mais cela peut aussi se produire sans précipitation. En revanche les phases de stockage se produisent lors des hausses de pression comme celles marquées par les montées de débit ou de pression atmosphérique.
3.4.4 Composition des gaz émis
La Figure 11 montre la composition des prélèvements de gaz pour les deux périodes de prélèvements : hiver et printemps. Globalement les deux périodes montrent des émissions de même composition, avec dans l’ordre d’importance, l’azote N2 qui représente en moyenne 71% des gaz émis en hiver et 68% au printemps ; CH4 vient en seconde position avec 26 et 28% des gaz émis, puis l’oxygène 3 et 4% ; viennent ensuite le CO2 avec respectivement 0,45 et 0,37% et le protoxyde d’azote N2O détecté qu’à l’état de traces uniquement au printemps 0,3‰.
Toutefois, notons des disparités dans la composition des gaz, avec par exemple 93% de N2 et seulement 5% de CH4 pour le prélèvement effectué entre le 18/12/2013 et le 08/01/2014, alors que le prélèvement effectué un mois plus tard (06 au 11/02/2014) contient plus que 51% de N2 pour 46% de CH4. Cela peut correspondre à une augmentation de l’activité microbienne liée à la hausse de 6,6°C à 11,2°C, comme l’indique la Figure 12, avec une production de gaz semblant liée approximativement (R2 = 0,7610) à la température de l’eau hyporhéique par une fonction exponentielle du type y = a.e(bx) obéissant à l’équation d’Arrhenius. Cette équation exprime la variation de la vitesse d'une réaction chimique en fonction de la température. Elle s’applique ici à la production du gaz émis par l’activité microbiologique, elle-même dépendante de la température La dispersion des points autour de la courbe de régression pouvant être attribuée à une action de la pression atmosphérique (Cf. Figure 10) sur la libération du gaz (phénomène d’ébullition). La production quotidienne totale de gaz passant pour les mêmes périodes de 0,07 L/(m2.j) à 1,14 L/(m2.j), dont 0,54 L/(m2.j) de CH4.
Figure 11. Composition des gaz sédimentaires prélevés sur la Chaudanne lors de l’hiver et du printemps 2014
Figure 12. Relation volume de gaz produit en fonction de la température moyenne de l’eau hyporhéique, 30 cm sous le substrat
Peu d'études mesurent directement les émissions de GES par des chambres flottantes, ou les formes dissoutes [18-20]. L'ampleur de ces émissions quotidiennes varie d'une étude à l'autre, d’une dizaine de µg/(m2.j) [21] à près de 5 mg/(m2.j) [22] pour le N2O et de moins de 0,4 mg/(m2.j) à près de 200 mg/L/(m2.j) pour le CH4, soit d’environ 0,5 mL/(m2.j) à près de 270 mL/(m2.j) [23]. Cependant, à notre connaissance, aucune étude n'a évalué ces émissions sur un cycle hydrologique complet. De plus plusieurs études montrent que les émissions de GES dépendent étroitement de l'apport organique tant pour CH4 [24] que N2O [25]. Les rejets d'intrants organiques, comme les rejets de déversoirs d’orages, doivent donc fortement conditionner ces émissions.
La géologie du bassin versant semble influencer la pression partielle p de CH4 dans l'eau. La pCH4 semble plus élevée dans les cours d'eau drainant des bassins de schiste (306 μL/L (219 µg/L) ; pCH4 (eq.) = 116) par rapport aux bassins dolomitiques plus profondément incisés (130 μL/L (93 µg/L) ; pCH4 (eq.) = 51) [26]. En utilisant le rapport des pCH4/pCO2 comme indice de métabolisme anaérobie (ratio forme réduite sur forme oxydée), les bassins de schiste ont près de deux fois plus d'anaérobiose (pCH4/pCO2 = 0,046) que les bassins dolomitiques (pCH4/pCO2 = 0,024). D'autre part, la pCO2 varie peu selon la géologie du bassin versant (schiste vs dolomie) mais passe d'une moyenne de 3 340 μL/L (2,3 mg/L) au printemps à 9 927 μL/L (7,1 mg/L) en été soit 9,3 et 28 fois l'équilibre atmosphérique (pCO2 (eq.)) respectivement [26]. L'eau de surface est sursaturée en CH4 et les ruisseaux émettent du CH4 vers l'atmosphère.
Les taux d'émission du CH4 varient selon la littérature de 0,4 à 13,2 mg/(m2.j). Les différences entre concentration et émission de CH4 seraient liées à la variation des apports d’eaux souterraines et à leurs concentrations [4]. Une compilation de données (Tableau 2) montre que les concentrations et les flux diffusifs peuvent s’étendre sur six ordres de grandeur, allant de 0 à 6 mg/L et de -0,2 à 7 mg/(m2.j), respectivement.
Presque toutes les concentrations sont saturantes par rapport à l'équilibre atmosphérique, avec seulement 16 sites signalant des flux moyens négatifs, et la concentration médiane globale est de deux ordres de grandeur supérieure à l'équilibre [8]. L'ébullition est susceptible d'être sous-estimée car elle nécessite un stockage (formation de bulles) et une libération qui dépend des variations de pression hydraulique et atmosphérique comme nous avons pu l’observer. Elle n'est donc pas quantifiée par les suivis conventionnels sur courte durée. Ainsi, même avec ce biais possible de sous-estimation, l'image émergeant de la littérature est une sursaturation en CH4 et des rivières sources permanentes de CH4 dans l'atmosphère.
La plupart des études semblent donc sous-estimer les flux des ruisseaux et des rivières en raison de protocoles de suivi biaisés et du fait qu’elles ne tiennent pas compte du phénomène aléatoire d'ébullition (Tableau 2) voire, dans certains cas, négligent totalement les flux gazeux. Lorsque l'accent est centré sur différentes sources de CH4 atmosphérique, les émissions fluviales deviennent plus importantes. Le dégazage de CH4 des cours d'eau peut être similaire ou même dépasser les taux des lacs ou d'autres masses d'eau par unité de surface [8].
La faible solubilité de CH4 par rapport au CO2 induit une formation plus facile de bulles de CH4 dont le diamètre typique va de 2 à 8 mm. L'ébullition (bouillonnement) est un mécanisme important pour le transfert du CH4 des eaux superficielles vers l'atmosphère. En effet, 10% des bulles les plus grosses seraient responsables de plus de 65% du transport total de CH4 [27]. Mais, en raison de la nature stochastique de leur formation, les flux d'ébullition sont difficiles à estimer avec précision. Ainsi, en retenues hydroélectriques (profondeur <50 m), l'ébullition seraient la voie dominante d'émission de CH4 en raison de sa dissolution limitée lors de la montée des bulles [28].
Des mesures de flux de CH4 par chambre flottante ont été réalisées sur des réservoirs. Ainsi, sur les retenues hydroélectriques Lokka & Porttipahta (zone boréale nord en Finlande) les mesures ont montré que la retenue Lokka libère plus de CH4 (moyen de 5,3-119 mg/(m2.j)) pendant les périodes 1994 et 1995 que Porttipahta (moyen de 2,5-4,8 mg/(m2.j)), mesuré en 1995 [29]. Les mesures de la chambre flottante n'ont pas permis de détecter l'ébullition épisodique de CH4 dans la retenue Lokka, caractérisé par des flux de CH4 généralement plus élevés (moyen de 2,6-660 mg/(m2.j)) obtenus avec des collecteurs de bulles de gaz plus performants que les chambres flottantes.
Tableau 2. Concentrations et émissions de CH4 par les rivières [8]
|
|
Moyenne ± écart-type (n) |
Médiane |
Étendue (n) |
|
Concentration µg/L |
21,6 ± 82,6 (939) |
4 |
0 - 6176 (952) |
|
Flux diffusif mg/(m2.j) |
131,5 ± 408 (385) |
13,8 |
167 – 6920 (394) |
|
Flux émis (ébullition) mg/(m2.j) |
31,4 ± 43,4 (26) |
12 |
0 - 570,6 (26) |
|
Flux Total mg/(m2.j) |
67,7 ± 134,6 (26) |
19,7 |
< 0,16- 647,8 (26) |
Tous les réservoirs Suisse étudiés [30] sont émetteurs de CH4 avec une moyenne de 0,20 ± 0,15 mg/(m2.j), certains, comme la retenue Wohlen ayant émis à un taux plus élevé de 1,8 ± 0,9 mg/(m2.j). Il ne semble pas y avoir de différence significative dans les émissions de CH4 selon l’altitude, mais les concentrations moyennes de CH4 dissous diminuent avec l’élévation [30], ce qui est cohérent avec la diminution de la pression atmosphérique avec l’altitude.
En utilisant un modèle mathématique pour estimer l'émission des bulles directement vers l'atmosphère, Delsontro et al. [28] ont mesuré une émission moyenne de CH4 totale du lac Wohlen (Suisse) > 150 mg/(m2.j). La diffusion dans l'interface air-eau était comprise entre ~0,1 et ~4 mg/(m2.j), avec une moyenne de 1,5 ± 1,0 mg/(m2.j). Des échantillonnages par chambre flottante ont été utilisés pour estimer les émissions totales de CH4 provenant de la surface du réservoir (c'est-à-dire de la diffusion plus l'ébullition), et les résultats varient considérablement (avec une moyenne de 855 ± 824 mg/(m2.j). La dissolution estimée de la bulle variait de ~13 mg/(m2.j) à 11°C à ~140 mg/(m2.j) à 17°C. Ainsi, les auteurs ont déterminé que le flux de bulles depuis le sédiment varie de ~40 mg/(m2.j) à 11°C jusqu'à ~470 mg/(m2.j) à 17°C, ce qui donne une émission de bulles à sous des pressions de ~30 à ~330 mg/(m2.j) dans l'atmosphère entre 11 et 17°C [28].
L’évaluation de l'effet de six réservoirs de petite taille (<1 km2), où la sédimentation est accrue en raison du piégeage par les barrages, sur les émissions de CH4 le long d’une section de 93 km sur la Saar (Allemagne), ainsi que sur les sections intermédiaires entre les barrages, a révélé que les réservoirs sont la principale source d'émissions de CH4 [rivière ~3,7 mg/(m2.j) vs réservoir ~315 mg/(m2.j)] et que les taux d'émission atmosphérique dépassent de loin les estimations précédentes pour les réservoirs ou rivières de régions tempérés et tombent dans la gamme des émissions déclarées pour les réservoirs tropicaux. L'accumulation de sédiments est en corrélation avec la production de CH4, et les taux de libération par ébullition, et peut donc constituer une excellente approximation pour l’estimation des émissions de CH4 depuis les petits réservoirs [24]. Ces résultats suggèrent que la sédimentation, en formant des points de métabolismes élevés (hot spots) en rivières, contrôle les émissions de CH4 et conduit à reconsidérer la production du CH4 par les masses d'eau douce qui pourraient constituer jusqu'à 7% des émissions mondiales.
Ce nouveau dispositif simple et peu coûteux permet le suivi en continu des émissions gazeuses depuis le sédiment vers l’eau et autorise son analyse et la quantification des gaz produits. Ce dispositif permet d’accéder à des nouveaux critères d’évaluation de la qualité des processus épuratoires très peu étudiés jusqu’à présent, faute d’instruments de mesures adaptées.
Toutefois un biais systématique existe encore dû à la dissolution différentielle des gaz dans l’eau, ce qui entraine une sous-estimation de l’émission réelle d’environ 25-30% pour CH4 et de près de 40% pour N2O. Cependant le dispositif de collecte dynamique proposé, du fait qu’il ne modifie pas la pression du gaz par rapport à celle du lit de la rivière sous-estime moins les quantités réelles émises que les dispositifs du type des cloches benthiques, où la pression augmente en fonction de la production conduisant à des pertes par dissolution et métabolisation.
Néanmoins, des améliorations sont possibles. Le système de prélèvement par Venoject® trop sensible aux contaminations atmosphériques devra être remplacé par un prélèvement par sac gonflable type Tedlar® ou ampoule sous vide type canister avec vanne de prélèvement. La possibilité d’équiper le dispositif de capteurs de gaz spécifiques est aussi une solution envisageable pour développer de la mesure directe des flux gazeux.
Les mesures quantitatives sur une rivière réelle, soumise à des apports de matière organique par un déversoir d’orage, indiquent des émissions de l’ordre de 0,50 L/(m2.j) de CH4. Cette production est loin d’être négligeable et nous engage à reconsidérer la contribution des hydrosystèmes fluviaux dans les émissions totales de gaz à effet de serre. La représentativité de la mesure est liée à la surface interceptée par la cloche benthique et il faut à l’avenir répéter les mesures en explorant les principaux faciès hydro-morphologiques (plat, seuil, mouille) du cours d’eau.
Plus largement ces données donnent accès à une évaluation du métabolisme microbien dans un cours d’eau, notamment aux processus de dénitrification allant jusqu’au dégazage de l’azote, ainsi qu’aux facteurs de contrôle de ce métabolisme. Un suivi plus long associé à la mesure de la pression totale (eau plus atmosphère), de la matière organique, de l’oxygène dissous, de la température et du potentiel redox devraient donner accès à une modélisation dynamique du métabolisme microbien dans le sédiment d’un cours d’eau.
The authors would like to thank the ANR for its financial support (EPEC ANR-10-ECOT-007), the UMR 5557 Microbial Activities in the Environment (AME) platform for its technical and material support during the laboratory validation of the Sniffer.
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